Lọc theo danh mục
  • Năm xuất bản
    Xem thêm
  • Lĩnh vực
liên kết website
Lượt truy cập
 Lượt truy cập :  24,760,500
  • Công bố khoa học và công nghệ Việt Nam

Kỹ thuật hoá hữu cơ

Lê Viết Lâm Anh, Lưu Thị Xuân Thi, Lê Tiến Khoa(1)

Tổng hợp xúc tác dị thể manganese oxide ứng dụng cho phản ứng oxy hóa p-hydroxybenzyl alcohol thành p-hydroxybenzaldehyde trong không khí

Phát triển Khoa học và Công nghệ: Khoa học Tự nhiên (ĐHQG TP. Hồ Chí Minh)

2021

1

942-948

2588-106X

Nhằm có thể tổng hợp p-hydroxybenzaldehyde một cách đơn giản từ p-hydroxybenzyl alcohol ở điều kiện khí quyển thường, chúng tôi đã điều chế các hệ xúc tác dị thể manganese oxide bằng phản ứng oxy hóa – khử đơn giản trong dung dịch ở các giá trị pH khác nhau (pH = 2, 4, 6 và 8) rồi tiến hành nung kết tủa thu được trong không khí ở 500oC. Cấu trúc tinh thể, thành phần pha, hình thái hạt và các nhóm chức trên bề mặt xúc tác lần lượt được đánh giá thông qua kỹ thuật nhiễu xạ tia X, kính hiển vi điện tử quét và phổ hồng ngoại biến đổi Fourier. Kết quả thực nghiệm cho thấy các mẫu xúc tác đều có khả năng chuyển hóa hiệu quả p-hydroxybenzyl alcohol thành p-hydroxybenzaldehyde sau 6 giờ phản ứng. Đặc biệt, pH dung dịch sử dụng trong quá trình điều chế vật liệu được nhận thấy có ảnh hưởng rõ rệt đến đặc tính và hoạt tính của xúc tác. Khi pH tăng từ 2 đến 4, hàm lượng pha tinh thể α-Mn2O3 tăng cùng với sự hiện diện ưu thế của các hạt hình que trong thành phần xúc tác, đồng thời lượng Mn trên bề mặt cũng gia tăng. Những yếu tố này được cho là tác nhân giúp nâng cao độ chuyển hóa của xúc tác trong khi độ chọn lọc không thay đổi quá nhiều (70–76%). Nhưng khi pH tăng hơn 4, lượng hạt hình que bị suy giảm cùng với lượng pha α -Mn2O3và lượng Mn trên bề mặt, khiến cho hoạt tính xúc tác giảm dần.

TTKHCNQG, CTv 149

  • [1] Rahaman H; Laha RM; Maiti DK; Ghosh SK. (2015), Fabrication of Mn2O3 nanorods: an efficient catalyst for se-lective transformation of alcohols to aldehydes,RSC Adv. 2015;5:33923– 33929. Available f-rom: https://doi.org/10.1039/C5RA02504D
  • [2] Ashoka S; Chithaiah P; Tharamani CN; Chandrappa GT. (2010), Synthesis and c-haracterisation of microstructural α-Mn2O3 materials,J Exp Nanosci. 2010;5:285–293. Available f-rom: https: //doi.org/10.1080/17458080903495003
  • [3] Parikh SJ; Chorover J. (2005), FTIR spectroscopic study of biogenic Mn-oxide formation by Pseudomonas putida GB-1,J Geomicrobiol. 2005;22:207–218. Available f-rom: https://doi.org/10. 1080/01490450590947724
  • [4] Yeung KL; Yau ST; Maira AJ; Coronado JM; Soria J; Yue PL. (2003), The influence of surface properties on the photocatalytic activity of nanostructured TiO2,J Catal. 2003;219:107–116. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/S0021-9517(03)00187-8
  • [5] (), Available f-rom: https://sdbs.db. aist.go.jp/sdbs/cgi-bin/direct_frame_top.cgi,
  • [6] Hu Z; Zhao Y; Liu J; Wang J; Zhang B; Xiang X. (), Ultrafine MnO2 nanoparticles decorated on graphene oxide as a highly efficient and recyclable catalyst for aerobic oxidation of benzyl alcohol,J Colloid Interface Sci. 2016;483:26–33. PMID: 27544446. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/j.jcis.2016. 08.010
  • [7] Morales MR; Barbero BP; Cadús LE. (2008), Evaluation and c-haracterization of Mn-Cu mixed oxide catalysts for ethanol total oxidation: Influence of copper content,Fuel. 2008;87:1177–1186. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/j.fuel.2007.07.015
  • [8] Wang F; Yang G; Zhang W; Wu W; Xu J. (2003), Copper and manganese: two concordant partners in the catalytic oxideation of p-cresol to p-hydroxybenzaldehyde,Chem Commun. 2003;10:1172–1173. PMID: 12778720. Available f-rom: https://doi.org/10.1039/b300610g
  • [9] Rode CV; Sonar MV; Nadgeri JM; Chaudhari RV. (2004), Se-lective synthesis of p-hydroxybenzaldehyde by liquid-phase catalytic oxideation of p-cresol,Org Proc Res Dev. 2004;8:873–878. Available f-rom: https://doi.org/10.1021/op0498619
  • [10] Lou JD; Xu ZN. (2002), Se-lective solvent-free oxidation of alcohols with potassium dichromate,Tetrahedron Lett. 2002;43:8843– 8844. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/S0040-4039(02) 02234-7
  • [11] Zhang Q; Liu Y; Li G; Li J. (2011), Preparation of phydroxybenzaldehyde by hydrolysis of diazonium salts using rotating packed bed,Chin J Chem Eng. 2011;19:140– 144. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/S1004-9541(09) 60190-7
  • [12] Yi W; Cao R; Peng W; Wen H; Yan Q; Zhou B; Ma L; Song H. (2010), Synthesis and biological evaluation of novel 4- hydroxybenzaldehyde derivatives as tyrosinase inhibitors,Eur J Med Chem. 2010;45:639–646. PMID: 19932528. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/j.ejmech.2009.11.007.
  • [13] Ha JH; Lee DU; Lee JT; Kim JS; Yong CS; Kim JA; Ha JS; Huh K. (2000), 4-hydroxybenzaldehyde f-rom Gastrodia elata B1. is active in the antioxideation and GABAergic neuromodulation of the rat brain,J Ethnopharmacol. 2000;73:329–333. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/S0378-8741(00)00313-5
  • [14] Gong JS; Ma WP; Pu JX; Xu SG; Zheng SQ; Xiao CJ. (2006), Production of gastrodin through biotransformation of phydroxybenzaldehyde using cell suspension cultures of Datura tatula L.,Chin J Biotechnol. 2006;22:800–805. Available f-rom: https://doi.org/10.1016/S1872-2075(06)60056-3
  • [15] Barton B; Logie CG; Schoonees BM; Zeelie B. (2005), Practical process for the air oxidation of cresols: part a. mechanistic investigations,Org Process Res Dev. 2005;9:62–69. Available f-rom: https://doi.org/10.1021/op049845b