Lọc theo danh mục
  • Năm xuất bản
    Xem thêm
  • Lĩnh vực
liên kết website
Lượt truy cập
 Lượt truy cập :  25,078,958
  • Công bố khoa học và công nghệ Việt Nam

Khoa học kỹ thuật và công nghệ

BB

Huỳnh Thái, Trần Ngọc Đan, Nguyễn Mộng Hoàng, Nguyễn Thị Tuyết Nhung*

Tổng hợp vật liệu hỗn hợp Cu/C bằng nhiệt phân yếm khí Cu-MOF và ứng dụng làm xúc tác cho phản ứng phân hủy 4-nitrophenol

Synthesis of Cu/C composite materials by anaerobic pyrolysis of Cu-MOF and application as catalyst for the 4-nitrophenol decomposition reaction

Tạp chí Khoa học và Công nghệ Việt Nam - B

2025

1B

25

Vật liệu Cu-MOF được tổng hợp bằng phương pháp nhiệt dung môi qua phản ứng giữa CuCl2.2H2O và 1,4-benzenedicarboxylic acid (H2BDC) trong hệ dung môi H2O/DMF (1:1, v/v) ở 100°C trong 24 giờ. Quá trình carbon hóa vật liệu Cu-MOF ở 600°C trong dòng khí argon trong 1 giờ đã tổng hợp thành công vật liệu C@Cu-MOF. Qua phân tích phổ nhiễu xạ tia X trên bột (PXRD) cho thấy, có sự chuyển hoàn toàn các peak nhiễu xạ tương ứng với pha tinh thể của CuMOF sang peak nhiễu xạ của tinh thể đồng kim loại tương ứng với vật liệu C@CuMOF. Hình ảnh SEM của Cu-MOF minh họa các tinh thể hình kim kích thước micro. Sau khi carbon hóa, hình ảnh kính hiển vi điện tử quét (scanning electron microscope - SEM) của C@Cu-MOF cho thấy, có sự tạo thành các hạt nano đồng kim loạiphân bố trên khung sườn vật liệu. Vật liệu C@Cu-MOF tạo thành được khảo sát hoạt tính xúc tác phản ứng khử chất thải ô nhiễm 4-nitrophenol với tác nhân khử NaBH4. Kết quả được so sánh với các nghiên cứu trước đó dựa trên xúc tác nano kim loại quý và kim loại chuyển tiếp cho thấy C@Cu-MOF có hoạt tính xúc tác cao. Sau khi tái sử dụng cho ba lần phản ứng liên tiếp, hoạt tính xúc tác giảm không đáng kể (<3%), chứng tỏ xúc tác có độ bền cao.

A copper-based metal-organic framework (Cu-MOF) was successfully synthesised via a solvothermal method by reacting CuCl2·2H2O and 1,4-benzenedicarboxylic acid (H2BDC) in a water/DMF (1:1, v/v) solvent mixture at 100°C for 24 hours. The Cu-MOF precursor underwent carbonisation at 600°C for 1 hour under an argon atmosphere and successfully obtained C@Cu-MOF. Powder X-ray diffraction (PXRD) analysis confirmed the complete transformation of diffraction peaks corresponding to the crystalline phase of Cu-MOF to diffraction peaks of metallic copper with C@Cu-MOF material. Scanning electron microscope (SEM) images of C@Cu-MOF illustrate microsized needle-like crystals. After carbonisation, SEM images of C@Cu-MOF show the formation of metallic copper nanoparticles distributed on the material’s framework. The catalytic performance of C@Cu-MOF was tested in the reduction of the  environmental pollutant 4-nitrophenol using NaBH4 as a reducing agent. The results were compared with previous studies based on noble metal and transition metal nanocatalysts, demonstrating that C@Cu-MOF exhibits high catalytic activity. After being reused in three consecutive reactions, the catalytic activity decreased insignificantly (<3%), demonstrating the high durability of the catalyst.

  • [1] Y.A. Patil, G.S. Shankarling (2020), DES-mediated synthesis of copper terephthalate MOF for dye degradation,Chemical Engineering Journal Advances
  • [2] M.A. Ahsan, V. Jabbari, A.A.E. Gendy, et al. (2019), Catalytic reduction via MOF-derived magnetic Ni and Cu nanoparticles,Applied Surface Science
  • [3] X. Zhang, N. Wang, L. Geng, et al. (2018), Cobalt oxides in N-doped carbon for hydrogenation of 4-nitrophenol,Journal of Colloid and Interface Science
  • [4] R.C. Huxford, J.D. Rocca, W. Lin (2010), MOFs as potential drug carriers,Current Opinion in Chemical Biology
  • [5] C. Sapsanis, H. Omran, V. Chernikova, et al. (2015), Capacitive interdigitated electrodes coated with MOF thin films,Sensors
  • [6] R.S. Kumar, M. Raja, M.A. Kulandainathan, et al. (2014), MOF-laden composite polymer electrolytes for solid-state lithium batteries,RSC Advances
  • [7] P. Puthiaraj, A. Ramu, K. Pitchumani (2014), Copper-MOFs as reusable catalysts for imidazo[1,2-a]pyridines,Asian Journal of Organic Chemistry
  • [8] W. Zhuang, D. Yuan, D. Liu, et al. (2012), MOF with octatopic ligand for gas adsorption and separation,Chemistry of Materials
  • [9] U. Schubert (2011), Cluster-based inorganic-organic hybrid materials,Chemical Society Reviews
  • [10] B. Guan, X. Wang, Y. Xiao, et al. (2013), Carbon shells for multifunctional core-shell nanocomposites,Nanoscale
  • [11] A.A. Kassem, H.N. Abdelhamid, D.M. Fouad, et al. (2021), Catalytic reduction of 4-nitrophenol using copper terephthalate frameworks and Cu@C composite,Journal of Environmental Chemical Engineering
  • [12] Z. Dong, X. Le, Y. Liu, et al. (2014), MOF-derived magnetic porous carbon supported Au and Pd nanoparticles,Journal of Materials Chemistry A
  • [13] X.Q. Wu, J. Zhao, Y.P. Wu, et al. (2018), Ultrafine Pt nanoparticles and amorphous nickel supported on mesoporous carbon derived f-rom Cu-MOF,ACS Applied Materials & Interfaces
  • [14] T. Xia, Y. Lin, W. Li, et al. (2021), Photocatalytic degradation of organic pollutants by MOFs based materials: A review,Chinese Chemical Letters
  • [15] A. Akbari, Z. Sabouri, H.A. Hosseini, et al. (2020), Effect of nickel oxide nanoparticles as a photocatalyst in dyes degradation,Inorganic Chemistry Communications
  • [16] A. Bafana, S.S. Devi, T. Chakrabarti (2011), Azo dyes: Past, present and the future,Environmental Reviews
  • [17] M. Rafatullah, O. Sulaiman, R. Hashim, et al. (2010), Adsorption of methylene blue on low-cost adsorbents: A review,Journal of Hazardous Materials
  • [18] G. Crini (2006), Non-conventional low-cost adsorbents for dye removal: A review,Bioresource Technology
  • [19] M.T. Yagub, T.K. Sen, S. Afroze, et al. (2014), Dye and its removal f-rom aqueous solution by adsorption: A review,Advances in Colloid and Interface Science
  • [20] Z. Hasan, D.W. Cho, C.M. Chon, et al. (2016), Reduction of P-Nitrophenol by magnetic Co-carbon composites derived f-rom metal organic frameworks,Chemical Engineering Journal
  • [21] I. Asif, N. Baig, M. Sher, et al. (2021), MOF-derived novel zero-valent iron@graphitic carbon-based nanoreactors for se-lective reduction of hazardous 4-nitrophenol,Cleaner Engineering and Technology
  • [22] M.A. Ahsan, E. Deemer, O.F. Delgado, et al. (2019), Fe nanoparticles encapsulated in MOF-derived carbon for the reduction of 4-Nitrophenol and methyl orange in water,Catalysis Communications